이 연구에서는 전이금속 칼코겐화합물(Transition Metal Dichalcogenides, TMDC)인 1T 구조의 CrSe₂ 합금 단층 박막 및 Cr을 Zr과 W으로 50% 치환 도핑한 Cr_0.5Zr_0.5Se₂와 Cr_0.5W_0.5Se₂에 대하여 밀도범함수론(Density Functional Theory)에 입각한 제일원리적 전자구조 계산을 수행함으로써, 전이금속 Cr을 더 무거운 전이금속으로 치환함으로써 수평방향 격자 상수의 변화를 유도하고, 이를 통하여 강자성 상태를 안정화시킬 수 있음을 보였다. 우선 순수한 CrSe₂ 1T 단층의 상자성(paramagnetic, PM), 강자성 (ferromagnetic, FM) 및 반강자성(antiferromagnetic, AFM) 상태에 대한 구조 최적화 계산을 통하여 (i) 수평방향 줄구조(in-plane
stripe)의 스핀 배열을 갖는 A FM 상태가 다른 자성 상태에 비하여 가장 낮은 에너지를 갖는 기저상태이며 (ii) AFM과 F M 상태의 에너지 차이가 0.03 eV/unitcell로 매우 작아서, 이 합금에 수평방향 변형(in-plane strain)이 인가되어 약 2.7%의 격자상수 증가가 생기면 AFM에서 F M 상태로 자성 상변화가 일어날 수 있음을 보였다. 이에 수평방향 변형을 유도하기 위하여 3d 전이금속 Cr을 4d 및 5d 전이금속인 Zr과 W으로 50% 치환 도핑한 화합물 Cr_0.5Zr_0.5Se₂와 Cr_0.5W_0.5Se₂의 원자구조 및 자성 안정성 계산을 수행하였으며, 예측한 바 대로 수평방향의 격자상수 증가와 FM 기저상태의 안정화 효과를 확인하였다. 특히 Zr을 이용하
여 치환 도핑 했을 때 6.8%에 달하는 격자 상수의 증가와 함께 해당 합금의 자성 원천인Cr 원자의 스핀 자기 모멘트가 향상되는 결과를 얻음으로써, 이것이 저차원계 강자성 TMDC 물질을 얻기 위한 효과적인 방법임을 알 수 있었다.

In this study, we performed the first-principles electronic structure calculations within the density functional theory for the twodimensional monolayer of 1T CrSe₂ based compounds to show that a substitution of Cr with heavier transition metals induces the stabilization of ferromagnetic phase and it’s closely related to the lattice constant increase. The structural optimization and total energy comparison of the paramagnetic, ferromagnetic (FM), and antiferromagnetic (AFM) phases of the pristine CrSe₂ single layer reveals that (1) the in-plane stripe AFM is the ground state while the energy difference between AFM and FM phases is relatively small (~0.03 eV/unit cell) and (ii) an in-plane strain inducing the increase of lattice constant by 2.7% can result in a magnetic phase transition stabilizing the FM state. In fact, we introduce a lattice increase by substituting 50% of 3d Cr with 4d and 5d transition metals, Zr and W, to make Cr_0.5Zr_0.5Se₂ and Cr_0.5W_0.5Se₂ and show that the FM magnetic phase is stabilized. Our calculation indicates
that the substitutional doping by Zr results in the in-plane lattice constant increased by 6.8%, being more efficient in using the in-plain strain effect not only to stabilize the ferromagnetic phase but also to increase spin magnetic moment of Cr atom which plays critical role in determination of the magnetic property of the present material.